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超分子金属有机框架在环境污染治理中的应用研究前言：捕获和传感新型污染物是由于其对生态和人类健康产生不利影响而日益受到关注的环境问题之一。本文介绍了一种超分子金属有机框架(SMOF)的合成，该框架能够捕获阴离子型药物，并具有适用于传感目的的磁性特性。核碱基修饰的CrCu6构建单元的特点允许每个七聚体结构中包含多达9个药物分子。我们提供了一种简单的方法来通过磁吸附实验量化所包含的药物分子数量，该实验中，使颗粒附着在电磁铁极上所需的磁场与阴离子对离子总质量成线性关系。通过这种方式，也可以方便地确定捕获的药物分子的数量，使得这种SMOF成为环境修复技术的有希望的候选材料。受到所展示的吸引人的分子和磁性特性的启发，设计并合成了一种新的异金属超分子金属有机框架，以大化磁响应并同时增加其化学稳定性，因为Cr(III)八面体配合物的惰性已为人们所熟知。该合成需要在反应介质的pH值和试剂比例之间进行精确调节。尽管原始材料中的Cu(II)金属原子呈现出八面体几何形状，具有通常的雅恩泰勒四面体延伸，但车轮状的七核实体的刚性引起的雅恩泰勒效应对于中心原子影响较小。这反过来有利于Cr(III)取代中心位置，并促进异金属(CrCu6)物种的形成。每个七核实体作为一个4连接节点，其中腺嘌呤配体之间的π-π堆积相互作用提供了一个超分子多孔结构，具有cds（类似于CdSO4）的拓扑结构和点符号。完整的表征和详细的结构描述可在补充信息中找到。与同金属的Cu7类似体相比，磁性性质明显不同，这是因为Cr(III)t2g和Cu(II)eg磁轨道之间的正交性导致了铁磁性S=9/2基态，而不是Cu7类似体的铁磁性S=5/2基态。在无外加磁场的冷却状态下，在1kOe下测得的摩尔磁化率(χM)和χMT乘积，以及在2K下的磁化曲线的数据可在补充信息中找到。随着温度从室温降低，χMT值增加，这与分子内铁磁相互作用有关。在7K至40K之间达到一个平台，χMT值约为12.72emuK/molOe。在7K以下，χMT值急剧下降，可能是由于分子间反铁磁相互作用，类似于同金属的Cu七聚体中观察到的现象。通过使用随DAVE软件分发的MagProp软件工具对χMT数据进行拟合，得到的磁耦合常数与CrCu6团簇的饱和磁化率推断的磁拓扑一致。由于腺嘌呤/氢氧根的双桥效应诱导的磁轨道之间的互补关系，外围的Cu(II)原子在铁磁性上耦合（J1>0）。得到的磁耦合数值在文献中描述的范围内。尽管该化合物在低温下建立了复杂的磁性相互作用，但在室温下，它处于顺磁态范围内。在正常条件下，相对较强的外部磁场对样品中的颗粒施加的吸引力太弱，无法克服地球引力的吸引力，因此这些颗粒不会发生位移。在减小的重力条件下，例如当颗粒浸入液体中时，磁场的吸引力足够强大，使它们不会沉积在底部，甚至可以促使它们运动。考虑到颗粒的顺磁性质，它们的磁偶极矩可以基于外部磁场来表示，并且由于颗粒小，磁偶极矩可以认为在颗粒的整个长度上保持恒定。这意味着颗粒上的磁力在整个极面上不均匀，而是在指向极的中心轴的边缘达到大值。这意味着在极底部的周边位置，磁吸引力与重力相反，这些化合物的颗粒可以积聚。使用3种不同的溶剂：CCl4、H2O和MeOH验证了这一现象。溶剂越密集，维持颗粒附着在电磁铁极上所需的磁场就越低。这些特点使这种化合物成为一种具有吸引力的材料，因为它结合了在顺磁区域中具有显著磁响应的特性、多孔性以及增强的化学稳定性。嵌入在空隙中的分子将改变材料的密度，从而改变磁场无法再维持该化合物颗粒的值。惰性Cr(III)原子在中心位置的存在起着至关重要的作用，因为它对氢氧化物的质子化提供了动力学惰性，只有能够处理质子化反应而不会破坏七核体分子结构的核碱基才能发生质子化。这个特性使得它可以完全溶解，需要接近1.8的pH值。获得的溶液在几个小时内是稳定的，然后热力学上有利的七核单位分解开始，伴随着先前提到的腺硫酸盐沉淀的出现。这个事实确认了CrCu6实体在酸性介质中的动力学稳定性。如果不允许溶液在这些酸性的pH值下存放这么长的时间，例如通过加入NaOH将其碱化至pH6.5，那么它将再次提供具有与CrCu6实体存在时相同独特磁性特性的起始化合物。结论：本文研究的具有铁磁性的SMOF具有便捷的可逆组装/解组能力和磁响应，这为这类材料带来了一些前所未有的功能。利用CrCu6构建单元的特性，我们捕获了不同摩尔比的布洛芬和萘普生，包括1:3、1:6和1:9，这取决于药物浓度。这一事实的实现归功于CrCu6构建单元可以显示不同的质子化状态，而不会改变其分子结构，这与腺嘌呤核碱基中存在多个给体位点直接相关。

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